能源与机械工程学院在国际顶级期刊《ACS Nano》发表二氧化碳资源化最新成果

近日,我校能机学院吴江教授课题组在国际顶级学术期刊《美国化学学会纳米期刊》(ACS Nano,中国科学院一区Top,影响因子16)上发表了题为“Orbital-Level-Directed Selective CO₂-to-C₂H₄ Photoreduction via Se Vacancies and Plasmonic Pt”的研究论文,在CO₂光催化还原领域取得重要研究进展。

将温室气体二氧化碳(CO₂)通过太阳光催化转化为高附加值的化工原料,是实现“双碳”目标的重要技术路径之一。其中,乙烯(C₂H₄)作为重要的化工原料,其光合成路线备受关注。然而,CO₂分子极其稳定,且生成乙烯需要经历复杂的16电子还原过程和关键的碳-碳(C-C)耦合步骤,面临着反应路径难以控制、副产物多、选择性低等巨大科学挑战。

针对这一难题,吴江教授课题组独辟蹊径,提出了一种全新的“电子能量调控”策略。传统研究多聚焦于增加催化剂表面的电子数量(浓度)来驱动反应,而该团队创新性地发现,提升参与反应的电子“能量”才是精准调控C-C耦合方式、跨越高能垒生成乙烯的关键。研究中,团队精心设计并构建了一种富含硒空位(Se vacancies)并负载等离激元Pt纳米簇的ZnIn₂Se₄光催化剂(ZIS-Vs@Pt)。实验结果表明,该催化剂在可见光下实现了高达86.81 µmol·g⁻¹·h⁻¹的乙烯产率,且选择性接近100%,性能远超目前文献报道的大多数光催化体系。

该研究工作不仅为高选择性光催化CO₂还原制乙烯提供了一种高效的新型催化剂,更重要的是,它从电子轨道能级的高度,深入解读了催化剂表面电子“能量”而非仅仅是“浓度”对反应路径的决定性作用,为未来精准设计高附加值碳基燃料的光催化剂开辟了新的思路。

论文第一作者为我校能源与机械工程学院首届(2025级)动力工程专业博士生沈亿轩,论文通讯作者为我校吴江教授、林佳教授以及大连化学物理研究所陈忠伟院士。该工作得到国家自然科学基金(52576128)等项目的大力支持。

论文链接:https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acsnano.5c18161

能机学院 供稿